近日,温州大学李林特聘教授联合华南师范大学曾荣华教授、李键辉博士,通过在4.6 V LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2 (NCM523)||石墨软包电池中引入含硫量为34.04%的超高含硫量添加剂(甲烷二磺酸亚甲酯,MMDS),从而构建了一种由添加剂诱导形成的稳固富硫电极-电解液面相,该界面相的存在成功稳定了高电压NCM523||石墨软包电池,显著提高了电池的循环稳定性。
通过理论计算发现MMDS可以通过与PF6-阴离子间的强作用力形成MMDS-PF6-团簇,该团簇具有的最低氧化电位使得MMDS可以在正极侧优先氧化;同时MMDS所具有的最低最低未被占据分子轨道(LUMO)能级以及最高电子亲和能给予了它在负极侧的优先还原性。因此,MMDS能够优先在正负极上界面构筑稳定的富硫电极-电解液界面膜。
实验结果表明MMDS分解所构筑的富硫界面相在抑制电解液消耗、产气以及稳定电极材料、减少过渡金属溶出上有着非常好的效果。
最终使用MMDS添加剂的NCM523||石墨软包电池能够在4.6 V下取得优异的循环及倍率性能,同时通过与较低硫含量的一系列添加剂做对比,突出了高含硫量添加剂MMDS的优势。这项工作将为通过电解质添加剂定制界面化学提供指导。
来源:WileyChem 2023年9月27日